Em julho de 1958 passou o cargo para Freire Alvim e assumiu o Ministério da Relações Exteriores, atuando como chanceler da Operação Pan-Americana (OPA).
A oportunidade política do lançamento da operação ficou configurada com a viagem do vice-presidente norte-americano Richard Nixon ao Peru e à Venezuela, em maio de 1958, quando ocorreram manifestações populares antiamericanas. Na mesma época, estavam em curso delicadas e difíceis negociações do Brasil junto ao Fundo Monetário Internacional (FMI) para a obtenção de empréstimos.
Em agosto de 1958, o secretário de Estado dos EUA, John Foster Dulles, fez uma viagem ao Brasil. Nas conversações que manteve com Juscelino, ficou patente que, embora o governo norte-americano desejasse reformular suas relações com a América Latina, seu interesse prioritário era o de reprimir o comunismo. Foster Dulles, além disso, por sua hostilidade ao monopólio estatal do petróleo, era contrário à concessão de financiamentos do Banco de Exportação e Importação (Eximbank) norte-americano à Petrobras. Com grande relutância, o enviado do governo dos EUA modificou a minuta de declaração conjunta de que viera munido e assinou, conjuntamente com Negrão de Lima, uma nota em que se estabelecia a necessidade de um entendimento entre todos os chefes de governo do continente para a realização de uma reunião de seus chanceleres em Washington, com a finalidade de trabalhar pelos objetivos da OPA.
A viagem de Foster Dulles trouxe algumas vantagens para o governo de Kubitschek: os EUA reconheceram, ao menos formalmente, os princípios da operação e admitiram a criação de uma entidade que viria a se transformar, no ano seguinte, no Banco Interamericano de Desenvolvimento (BID). Começou a tomar forma, igualmente, a idéia de um mercado comum latino-americano, posteriormente concretizada na criação da Associação Latino-Americana de Livre Comércio (ALALC). E o Brasil obteve do Eximbank créditos no valor de 158 milhões de dólares, pagáveis em oito anos, a partir de 1962.
Após a vitória da Revolução Cubana e a ascensão de Fidel Castro ao poder, a política norte-americana para o continente seria finalmente modificada numa direção semelhante à preconizada por Juscelino, com a criação, pelo presidente John Kennedy, da Aliança para o Progresso. As relações entre Brasil e Estados Unidos tornaram-se difíceis em abril-maio de 1959 devido a divergências em torno da OPA e do conflito que opôs o governo de Kubitschek ao FMI.
O rompimento com o FMI teve amplas conseqüências, inclusive a substituição de ministros e dirigentes de órgãos governamentais da área econômica. No mesmo processo, Horácio Lafer foi nomeado ministro das Relações Exteriores. Assumiu o Ministério credenciado por sua experiência em assuntos ligados às relações econômicas internacionais, e por sua própria orientação em matéria de política econômica, como desenvolvimentista favorável à participação do capital estrangeiro.
De modo a diversificar os mercados compradores dos produtos brasileiros, a fim de ampliar as exportações e assegurar as condições para a importação de equipamentos e produtos de base para a indústria, criou a Comissão de Política Econômica Exterior do Ministério das Relações Exteriores. No mesmo sentido, presidiu o primeiro acordo comercial entre o Brasil e a União Soviética, celebrado em Moscou no dia 9 de dezembro de 1959.
Ao mesmo tempo, desenvolveu uma ativa política em relação à América Latina. Em sua gestão aceleraram-se os estudos para a criação de uma zona livre de comércio entre países da América Latina. Em conseqüência dessa iniciativa, em 1960 foi assinado o Tratado de Montevidéu, que deu origem à Associação Latino-Americana de Livre Comércio (Alalc). Além disso, como presidente da VII Reunião dos ministros das Relações Exteriores da América, envidou esforços para evitar a expulsão de Cuba da Organização dos Estados Americanos (OEA).Ainda como ministro das Relações Exteriores, presidiu a comissão permanente para a aplicação do Tratado de Amizade e Consulta entre Brasil e Portugal e a Comissão de Exportação de Materiais Estratégicos.
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